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材料学院林元华、南策文教授Science:基于多相纳米域设计的超高能量密度无铅介电薄膜

       介电材料因其独特的超高功率密度(超快充放电速率),高耐压以及良好可靠性在电子器件以及电能系统中扮演着至关重要的角色。然而,介质电容器的能量存储能力比较低,如何提高电介质的能量密度是其继续发展中面临的长期挑战。随着新型电子电学系统不断集成化和微型化,寻求提高介质电容器的能量密度成为了介电材料领域亟待解决的问题。

       2019年9月获悉,清华大学林元华教授和南策文院士团队利用多相纳米域设计策略设计了具有超高密度的无铅铁电薄膜。他们在相场模拟方法指导下,首先构筑了无铅的BiFeO3-BaTiO3-SrTiO3固溶体薄膜,发现其菱方晶系和正方晶系的纳米畴可共存。该薄膜在保持较高极化的同时获得了最小的磁滞回线,其能量密度高达112J/cm3,能量转化效率达约80%。相关成果以“Ultrahigh-energy density lead-free dielectric films via polymorhphic nanodomain design”为题发表于国际顶级期刊 Science。


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        基于PbTiO3及BaTiO3的高质量铁电(FE)薄膜已被发现可承受高电压(1MV·cm-1)及高极化强度,能量密度可提升至大于20 J/cm3。基于PbZrO3薄膜等反铁电材料(AFE)由于具有反铁电-铁电相转变带来的高极化强度及反铁电材料本身的低剩余极化强度特性,也可应用于储能领域。而弛豫铁电材料(RFE)纳米域间较弱的相互耦合,使其因延迟极化更有利于提高能量密度,表现出优异性能。


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图1. 高性能驰豫铁电体设计


        研究团队首先采用理论相场模拟了部分特定固溶体的晶域结构,确定具有最高能量密度及能量效率的材料组成。



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图2. BFBSTO薄膜的相和畴结构


        基于相场模拟结果,团队随后采用激光脉冲沉积法制备了一系列(0.55-x)BFO-xBTO-0.45STO(BFBSTO,x=0.0-0.4)薄膜,并用XRD及STEM进行表征,确认了薄膜微相结构,表征结果与设计模拟高度吻合。


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图3. BFBSTO薄膜介电、铁电以及能量存储性能


        进一步研究了BFSTO薄膜的介电、铁电储能特性。这些特性表明具有多相纳米晶域结构的BFBSTO薄膜同时具有较强的弛豫铁电体特征及高极化率,对储能极为有利。


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图4. BFBSTO薄膜可靠性和稳定性评价


        此外,团队还对BFBSTO薄膜的工作稳定性和可靠性进行了测试(击穿强度、泄露电流、充放电循环及储能热稳定性)。测试结果表明,BFBSTO薄膜不仅有望用于千赫兹及以上的高频储能领域,其低漏电电流、优异的抗疲劳性能和温度稳定性可保证薄膜介电材料在极端条件下依然能正常工作。

        该实验工作设计合成的多相纳米晶域介电薄膜具有优异的储能性能,可用于各类电容及热电装置。通过操纵构建纳米尺度畴结构的方法能够为设计高性能介电材料以及其他功能化材料提供新型思路。

        论文链接:https://science.sciencemag.org/content/365/6453/578?rss=1 ( DOI: 10.1126/science.aaw8109)

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